电催化还原CO2是从气态CO2提取可再生能源的一种有效的方法。纳米结构的发展提高了电催化CO2获取增值化学品的能效和选择性,但是复杂的纳米结构由于在强力电解过程中的质量传递不良而限制了CO2转化率。近日,韩国科学技术院Seokwoo Jeon等人提出了一种3D分层多孔金(N/M-Au)纳米结构,该结构具有相互连通的大孔通道和通过邻近场纳米图案(PnP)形成的大量纳米孔。使用这种光刻技术,可以生产出具有良好控制的孔径和连接网络的N/ M-Au纳米结构。
文章要点:
1)通过PnP和电镀技术的简单制造工艺,可以轻松地修改3D Au纳米结构并将其缩放至晶圆尺寸。同时,分层纳米结构中的许多纳米孔提供的电化学活性表面积比电镀Au膜大66.1倍,每质量的jCO比纳米多孔Au膜高3.96倍。
2)相互连接的大孔网络即使在强大的电解过程中也能产生有效的质量传递,与之前报道的纳米结构电极相比,其具有较高的质量活性。研究人员使用不同的3D Au纳米结构:纳米孔Au(N-Au),大孔Au(M-Au)和N / M-Au,系统地研究和比较了电子和离子传输对电催化CO2还原反应的影响。在N / M-Au纳米结构中,由于高活性和大表面积,纳米孔有助于提高选择性,并且具有亚微米孔的互连通道为离子和质子在电解质中提供了有效的质量传输路径。在0.324 V的低电势下(相对于可逆氢电极[VRHE]),分层多孔Au的每质量Au的CO分流密度比纳米多孔Au高2.4倍。
3)研究人员通过对3D纳米结构内的传质效应作为系统模型研究,发现其具有重要价值。此外,具有模拟的最佳孔径和分布的分层多孔纳米结构可以有效地用于下一步气相二氧化碳还原或适用于不同的能源装置,例如电池和燃料电池。
Hyun,et al, Hierarchically porous Au nanostructures with interconnected channels forefficient mass transport in electrocatalytic CO2 reduction, PANS,2020
DOI: 10.1073/pnas.1918837117
https://www.pnas.org/content/117/11/5680
2. Chem:二茂铁垂直分子隧道结电荷传输的氧化还原控制
分子隧穿器件是未来电子器件的重要研究方向,具有非常小的尺寸和可调的功能。通过分子隧道利用各种化学物理和化学机制来调节电荷传输的能力,是实现功能性系统的关键。近日,英国兰开斯特大学的Colin J. Lambert与美国加州大学洛杉矶分校的段镶锋等人,报道了一种新的氧化还原控制方法,用于控制垂直金/自组装单层(SAM)/ 基于二茂铁基SAM的单层石墨烯(SLG)的隧道结中的横向电荷传输。